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연구보고서 유무기복합소재 기반 LOHC 탈수소화용 고효율 촉매 개발
(Development of Highly Efficient MOFs-based Catalysts for Dehydrogenation of Liquid Organic Hydrogen Carrier (LOHC))
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등록번호 TRKO202300006562 발행년월 2022-04
발행기관명 고등기술연구원연구조합 발행국가/사용언어 대한민국 /국문
발주기관 한국연구재단 과제관리(전문)기관 한국연구재단
키워드 액상유기수소운반체;수소저장;탈수소화;유무기복합소재;불균일촉매;
Liquid organic hydrogen carrier(LOHC);Hydrogen storage;Dehydrogenation;Metal-organic frameworks (MOFs);Heterogeneous catalyst;
초록
□ 연구개요
본 연구에서는 액상유기수소운반체(LOHC)의 수소 생산을 위한 유무기복합소재(Metal-organic frameworks)기반의 탈수소화 촉매를 개발하고자 함. 액상유기수소운반체는 대용량의 수소를 상압에서 안전하게 저장(5-7 wt.%)할 수 있을 뿐만 아니라, 수소를 반복적으로 저장하고 방출할 수 있다는 장점이 있어 최근 각광받고 있음. 한편 액상유기수소운반체로부터 수소를 추출하는 반응은 높은 온도가 요구되어 촉매의 내구성을 확보하기 어려운 상황임. 따라서 유무기복합소재를 구성하는 중심전이금속을 조촉매로 활용하여 부반응을 억제시켜 내구성이 향상된 촉매를 확보하고자 함. 더불어 본 연구를 통해 조촉매로 활용될 수 있는 전이금속을 선정하고, 유무기복합 소재의 LOHC 탈수소화 촉매로서의 활용 가능성을 타진하고자 함.

□ 연구 목표대비 연구결과
◦ 유무기복합소재의 LOHC 탈수소화 촉매로서의 활용 가능성을 타진하기 위해 5종 이상의 유무기복합소재를 선별하고, 이를 탈수소화 촉매로 제조하여 성능을 평가하였음. 합성된 유무기복합소재 기반 탈수소화 촉매는 XRD, XPS, TPR, STEM 등의 다양한 분석 방법들을 활용하여 구조 및 물리화학적특성을 확인하였으며, 5종 이상의 유무기복합소재 기반의 탈수소화 촉매 성능 평가 및 반응 특성을 규명하여 목표를 달성하였음.
◦ 제조된 유무기복합소재 기반 탈수소화 촉매 중 가장 부반응이 적고, 활성이 우수한 촉매로 바나듐(V) 기반 유무기복합소재를 지지체로 활용한 촉매(Pt/MIL-47(V))가 선정되었음. 개발된 촉매는 340℃ 조건에서 2시간 이내의 탈수소화 초기전환율 99.8%을 보였으며, 2차연도 정성 목표인 350℃ 이하 조건, 초기전환율 90% 이상을 초과 달성하였음.
◦ 더불어 탈수소화 반응의 선택도를 계산하기 위해 추출되는 수소의 순도를 분석하였음. 탈수소화 반응의 대표적 부반응물인 메탄의 농도를 측정하였으며, 선정된 Pt/MIL-47(V) 촉매는 340℃ 반응조건에서 500 ppm 이하의 메탄 농도가 측정되었음. 이는 선택도 약 99.95%를 의미하며, 정성목표인 선택도 99% 이상을 초과 달성하였음.
◦ 촉매의 내구성 평가의 경우 340℃ 조건에서 50시간 동안 90% 이상의 전환율을 유지하여, 2차연도 정성 목표(350℃ 이하 조건, 100시간 동안 90%이상 전환율)의 일부를 달성하였음.

□ 연구개발성과의 활용 계획 및 기대효과(연구개발결과의 중요성)
유무기복합소재는 높은 비표면적과 기공도, 불포화전이금속사이트(CUSs)를 가지고 있어 최근 유무기복합소재를 촉매로써 활용하는 연구가 전 세계적으로 활발히 진행되고 있음. 특히 유무기복합소재를 촉매 및 지지체로 활용하여 프로판, 뷰테인 등의 탈수소화 반응에 우수한 촉매로 활용되고 있음과 달리, LOHC 탈수소화 반응의 촉매로 적용한 연구 사례는 거의 보고되지 않음. 본 연구에서는 LOHC 탈수소화 반응을 위한 촉매로 유무기복합소재를 활용해보았으며, 유무기복합소재의 중심전이금속, 기공크기, 기공특성, 표면탄화 등의 여러 조건 인자를 조절하여 탈수소화 반응의 특성 거동을 살펴보았음. 본 연구 결과들을 통해 유무기복합소재의 LOHC 탈수소화 촉매로서의 적용 가능성을 확인하였으며, 탈수소화 촉매의 활성 및 내구성을 향상시키기 위한 촉매 설계 전략과 반응의 기초 특성을 확보하였음. 향후 본 연구 결과들이 탈수소화촉매 외에도 화학적수소저장방법 활용되는 촉매 기술 개발에 조금이라도 보탬이 될 수 있을 것으로 기대함.

(출처 : 연구결과 요약문 2p)

목차
표지 ... 1
연구결과 요약문 ... 2
목차 ... 3
1. 연구개발과제의 개요 ... 4
1) 연구의 개요 ... 4
2) 연구의 목적 및 필요성 ... 4
3) 연구 추진전략 ... 5
2. 연구개발과제의 수행 과정 및 수행 내용 ... 5
1. 촉매 선정 및 제조 ... 5
2. 액상유기수소운반체(LOHC) 물질 선정 ... 6
3. 액상유기수소운반체(LOHC) 탈수소화 촉매평가장치 구축 및 평가 ... 6
3. 연구개발과제의 수행 결과 및 목표 달성 수준 ... 7
1) 정성적 연구개발성과(연구개발결과) ... 7
2) 세부 정량적 연구개발성과 ... 12
3) 목표 달성 수준 ... 12
4) 목표 미달 시 원인 분석 ... 12
4. 연구개발성과의 관련 분야에 대한 기여 정도(연구개발결과의 중요성) ... 12
5. 연구개발성과의 관리 및 활용 계획 ... 13
6. 참고문헌 ... 14
붙임1. 세부 정량적 연구개발성과 ... 15
붙임2. 연구책임자 대표적 연구실적 및 증빙(요약문 및 사본) ... 16
끝페이지 ... 16

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